小正方体的体积为：1×1×1=1（立方厘米），
大正方体的体积为：6×6×6=216（立方厘米），
216÷1=216（个），
所以组成这个棱长为6厘米的大正方体需要216个小正方体．
216-125=91（个），
答：需要增加棱长为1厘米的正方体91个，
故答案为：91．