分子加1,分数值等于1,即分子加1后,分子分母相等.说明原来分母比分子大1；

分母加1后,分数值等于三分之二,这时分数有可能是2/3、4/6、6/9……
如果分母加1后是2/3,则原来为2/2,与前一条件不符.
如果分母加1后是4/6,则原来是4/5,分母比分子大1,符合条件一.

所以,原来的最简分数是：4/5（五分之四）

验算：（4+1）/5=5/5=1,4/(5+1)=4/6=2/3.符合题意