100以内5的倍数：100÷5=20个，
6的倍数的数：100÷6=16个…4，
5和6的最小公倍数是30，100÷30=3个…10，
所以在1至100这100个自然数中，不是5的倍数、也不是6的倍数的数共有：100-20-16+3=67个；
故答案为：67．