①0.5mol氨气含有原子物质的量=0.5mol×4=2mol；
②标准状况下22.4L氦气的物质的量为1mol，为单原子分子，含有原子为1mol；
③4℃时9mL水的质量为9g，其物质的量=

9g

18g/mol

=0.5mol，含有原子物质的量=0.5mol×3=1.5mol；
④0.2mol磷酸含有原子物质的量=0.2mol×8=1.6mol，
故含有原子数目①＞④＞③＞②，
故选A．