因为循环节是3的纯循环小数，化成分数后分母是999．
而999=3×3×3×37=27×37
由于这个分数化简后分母是两位数，所以这个两位数是27或37．又因为纯循环小数的整数部分是0，因此，分子必然小于分母．
如果分母是27，分子只能是与27互质的数，即分子不是3的倍数，在1到26的自然数中，3的倍数有8个，所以分母是27的最简真分数有26-8=18（个）；
如果分母是37，由于37是质数，所以1到36的任意一个数都与37互质，因此分母是37的最简真分数有36个．
符合条件的所有最简分数共有18+36=54（个）．
故填：54．