x²-2x-3599=0，
移项得：x²-2x=3599，
x²-2x+1=3599+1，
即（x-1）²=3600，
x-1=60，x-1=-60，
解得：x=61，x=-59，
∵一元二次方程式x²-2x-3599=0的两根为a、b，且a＞b，
∴a=61，b=-59，
∴2a-b=2×61-（-59）=181，
故选D．