由题意，可知当

1

2

＜a＜1时，第一次操作后剩下的矩形的长为a，宽为1-a，所以第二次操作时正方形的边长为1-a，
第二次操作以后剩下的矩形的两边分别为1-a，2a-1．此时，分两种情况：
①如果1-a＞2a-1，即a＜

2

3

，那么第三次操作时正方形的边长为2a-1．
∵经过第三次操作后所得的矩形是正方形，
∴矩形的宽等于1-a，
即2a-1=（1-a）-（2a-1），
解得a=

3

5

；
②如果1-a＜2a-1，即a＞

2

3

，那么第三次操作时正方形的边长为1-a．
则1-a=（2a-1）-（1-a），
解得a=

3

4

．
故选：D．